锂金属负极与温度相关的沉积/剥离过程和非活性锂演变研究

发布日期:2023-12-04     浏览次数:次   

近日,beat365正版唯一官网杨勇教授课题组在锂金属负极与温度相关的沉积/剥离过程和非活性锂演变研究取得重要进展,相关成果以“Clarifying the Temperature-Dependent Lithium Deposition / Stripping Process and the Evolution of Inactive Li in Lithium Metal Batteries”为题发表在ACS Nano上 (DOI:10.1021/acsnano.3c09120)。

锂负极的商业化应用一直受到锂枝晶生长和低库仑效率的困扰,这与不均匀的沉积/剥离过程和非活性锂的持续形成有关。因此,探究不同条件下锂金属的沉积/剥离过程对于了解锂金属电池的失效机制至关重要。在实际应用中,由于电池使用场景和工作条件的多样性,需要更宽的工作温度范围,但目前对温度如何影响锂金属负极的动态过程缺乏基本的理解。

beat365正版唯一官网杨勇教授课题组应用先进的变温原位NMR技术系统地阐明了碳酸酯电解质中不同温度对锂沉积/剥离行为的影响。锂金属在025 °C下表现出类似的沉积/剥离行为,而在50 °C下形成致密锂沉积。相场模拟证明温度会影响电场和Li+浓度的分布,从而诱导不同的锂沉积形态。研究团队利用质谱滴定(MST)技术,量化了死锂金属、SEI和氢化锂(LiH)对不可逆容量的贡献,揭示了不同温度下的失效机制。通过高温初始沉积和使用高面容量正极这两种策略,实现了更均匀的锂沉积,并提升了锂金属负极的循环可逆性。

锂沉积/剥离过程微观结构演变的变温原位NMR研究。(aLiFePO4||Cu电池在不同温度(02550℃)下的库伦效率。(b)变温原位核磁共振装置。在不同温度:(c0 ℃、(d25 ℃和(e50 ℃下,LiFePO4||Cu电池第一个循环期间的7Li原位NMR谱。

在国家自然科学基金委及其重点研发专项项目的支持下,杨勇教授团队长期深耕于发展先进的固体核磁技术用于锂/钠金属电池的研究,取得了一系列重要研究进展:Nat. Commun. 2023, 14, 259; Nat. Commun. 2023, 14, 177; Nano Lett. 2022, 22, 6775; Sci. Adv. 2021, 7, eabj3423; Nat. Nanotechnol. 2020, 15, 883

该研究工作是在beat365正版唯一官网杨勇教授的指导下完成。2021级博士生陶明明、2019级博士生陈晓轩和2021级博士生林鸿昕为本文共同第一作者。该研究工作得到“储能与智能电网”国家重点研发专项(2021YFB2401800)的资助和支持。

论文连接:https://doi.org/10.1021/acsnano.3c09120


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